Первые сведения о храме в селе Бусиново относятся к 1584 году.
Согласно преданию, место, на котором был построен храм, благословлено самим Преподобным Сергием Радонежским, в то время, когда он проходил через село Бусиново из Троицкой обители в Москву к митрополиту Алексию. В XVI в. здесь был построен деревянный храм в честь Георгия Победоносца, но в 1623 г. его разобрали из-за ветхости. И в 1643 г. на этом месте построен новый деревянный храм во имя Преподобного Сергия Радонежского.
Одна из главных святынь храма – Молченская икона Божьей Матери. Икона была чудесным образом обретена в XIX в. слепой девушкой из земли у речки Бусинки, протекающей возле села Бусиново.
В селе Бусинове в XIX в. жила слепая девушка Александра. Однажды ей во сне явилась Матерь Божия и повелела: «Иди вдоль реки против течения, и обрящешь икону Мою». На следующий день вместе с матерью девушка отправилась на поиски. Вскоре им было явлено место. Женщины начали копать и неожиданно обнаружили источник воды. Девушка омыла глаза и прозрела. На другой день поиски продолжились и увенчались успехом — была обретена чудотворная икона Божией Матери — Молченская.
Икона была перенесена в храм Преподобного Сергия Радонежского, где прославилась чудесными исцелениями.