Смольный собор задумывался как соборный храм Смольного монастыря, построенного на месте, где при Петре I располагались смоляные дворы, поставлявшие смолу для строительства кораблей — отсюда и название собора.
Общее время строительства собора составило 87 лет – это самый большой срок строительства в Петербурге. Смольный собор выполнен в стиле пышного барокко.
Собор был закрыт в 1931 году; в отличие от большинства храмов города в 1990-е гг. собор не был открыт для богослужений, вместо этого здесь был открыт концертно-выставочный зал, действующий и поныне.
Первый молебен в Смольном соборе был отслужен 24 мая 2009 года, а с 2010 года в южном приделе собора богослужения стали совершаться регулярно по воскресным дням. 6-7 января 2011 года в Смольном соборе прошло первое с 1917 года Рождественское богослужение.