Расположенное в правой стороне двора оно первоначально было аналогично зданию
химической лаборатории, т. е. было 2-этажным с двумя входами-крыльцами в виде дорических портиков с пологим фронтоном. Позднее Г-образно к основному зданию было пристроено трехэтажное книгохранилище и один из портиков был убран.
Библиотека - одно из значительных хранилищ рукописей, среди которых многие являются уникальными памятниками культуры. По объему книжного фонда (свыше 4 млн. экземпляров) она занимает четвертое место в стране. В библиотеке хранится более 10 тысяч рукописей и свыше 3 тысяч томов редких книг. Большую роль в создании и упорядочении библиотеки сыграл Н.И. Лобачевский, который в 1825-1833 гг. непосредственно руководил ею в звании главного библиотекаря университета. Библиотека носит его имя. Основой библиотеки Казанского университета послужили книги, собранные Потемкиным и первоначально предназначавшиеся для Екатеринославского университета (который так и не был создан); их доставили в Казань в 1799 г. на 18 подводах. В состав университетской библиотеки вошел затем еще ряд известных книжных собраний В.И. Полянского, Н.Н. Булича и др. После Октябрьской революции в ее фонды из бывшей духовной академии было передано уникальное
собрание рукописей и старопечатных книг Соловецкого монастыря. Самая древняя из достопримечательностей университетской библиотеки - рукопись так
называемого «Пятикнижия Моисеева» (VIII в.); следует назвать также рукописи сочинений Авиценны (XI в.) и других восточных авторов. Среди старопечатных изданий - «Книга царств», выпущенная Франциском Скориной в 1615 г., «Апостол» первопечатника Ивана Федорова (1564 г.), «Острожская библия» 1581г. и др.